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研究背景：

鈣鈦礦材料從2009年被研發制備出鈣鈦礦太陽能電池以來，基于其優異的光學特性，經過短短十余年的發展，鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的效率從最初的3.8%已經突破了目前的25%，是具有取代傳統硅太陽能電池潛力的明星光電材料，也是助力我國實現雙碳目標的重要研究領域。PSCs雖然早已被認為是未來商業光伏有潛力的替代者，但是其穩定性問題一直都是產業化面臨的關鍵瓶頸問題。研究領域中針對其穩定性的提升已經在表面鈍化、器件封裝、器件結構設計等多個方面做出了大量的嘗試。2D鈣鈦礦因為內部具有長銨鏈的空間隔離層，相比較于常規使用的3D鈣鈦礦具有卓越的水氧條件下的穩定性，因此2D/3D鈣鈦礦結構也被大量的研究用來提升器件的穩定性。然而，2D鈣鈦礦的使用雖然增加了穩定性，但其空間層的存在也抑制了載流子的傳輸，并且一般2D鈣鈦礦厚度、n值無法控制，在增強穩定性的同時必定會犧牲一部分的效率，無法真正的實現效率和穩定性的同時優化。

成果介紹：

本文的研究者通過使用溶劑工程工藝實現了對2D鈣鈦礦和3D鈣鈦礦溶解性的控制。發現如MeCN、TMS等溶劑DN值和介電常數在一定范圍內會形成對2D鈣鈦礦和3D鈣鈦礦不同的溶解度，也顯示了不同溶劑對不同n值鈣鈦礦的溶解度差異，研究表明n值越高，其晶體結構和化學組成和3D約越相似，溶解度就越低。通過選取合適的溶劑實現了2D/3D鈣鈦礦的雙層堆棧結構制備，如圖1所示。

圖1 2D/3D鈣鈦礦制備流程示意圖

通過XRD、UV-Vis、GIWAXS、PL等測試顯示了上層的2D鈣鈦礦薄膜具有純結晶相，而不是多混雜n值或者不可控混雜n值的2D鈣鈦礦，實現了對2D鈣鈦礦結晶相純度的調控。后續通過TOF-SIMS、GIWAXS、HRTEM等表征了2D/3D異質結的界面結構，發現2D鈣鈦礦層厚度約為50 nm，明顯區別于通常的表面鈍化工藝。通過對半導體光伏器件的能帶設計和結構調整，實現了制備的2D/3D鈣鈦礦光伏器件顯示了T₉₉＞2000小時的超強穩定性，解決了領域內對效率和穩定性提升的關鍵問題，如圖2所示。

圖2 器件性能及穩定性表征

本研究由美國萊斯大學材料學院及化工學院的A.D Mohite教授和來自法國國立雷恩應用科學研究院的Jacky Even教授主導，參與單位包括美國西北大學、華盛頓大學、美國阿貢國家實驗室等多個知名學術研究院所。我校機械與電氣工程學院王亞飛特聘副教授作為排名第二作者，主要進行該工作中溶劑工程工藝的研發，廣州大學作為本項研究的第三參與單位。

文章DOI：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq7652